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北航刘明杰教授AM:高性能水凝胶人造肌肉,实现高响应速度、高驱动强度!
文章来源:新材料在线     更新时间:2022-12-26 14:43:31
水凝胶基人工肌肉具有其独特的柔软性、响应性和生物相容性,因此被认为是在生物医用领域最有前景的人工肌肉材料之一。但是水凝胶基的人工肌肉一般都是基于溶剂扩散进水凝胶后导致体积变化,进而对外做功,因此存在响应速率慢和做功力量不足的问题。这一些缺陷严重限制了水凝胶基人工肌肉的实际应用。

 

近期,北京航空航天大学刘明杰教授团队提出了一种收到生物骨骼肌启发的有机水凝胶人工肌肉。骨骼肌主要通过多个肌纤维的收缩产生力,而里的方向则通过筋膜来限制统合。根据这一原理,刘明杰教授团队采用了一种含有定向亲水响应网络和亲油约束网络协同结合的水凝胶材料(OAH)制备人工肌肉。这种水凝胶的人工肌肉的收缩主要通过疏水微区的方向性网络变形来驱动的,相比传统利用体积变化驱动的水凝胶人工肌肉,这种策略可以避免溶剂扩散带来的限制。因此这种水凝胶人工肌肉的致动频率为0.11赫兹,是传统的溶剂扩散驱动的水凝胶人工肌肉(<10-3赫兹)的110倍,并且可以举起超过自身重量的85倍。该工作以题为“High-performance organohydrogel artificial muscle with compartmentalized anisotropic actuation under micro-domain confinement”的文章发表于Advanced Materials上。

 

OAH人工肌肉的制备方法及性能

 

 

通过模拟骨骼肌的结构和驱动机制,该文所提出的水凝胶主要通过异质网络的协调来调节体积相变过程中的溶剂扩散。通过两亲性溶剂溶胀法将聚(甲基丙烯酸十桂酯)(PLMA)组成的亲油网络渗透到聚(n-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAM)水凝胶中。所得到的OHA包含一个定向的亲水网络作为响应单元,对应于肌丝;以及一个弹性的亲油网络作为约束网络,对应于筋膜当。OAH人工肌肉加热到较低的临界溶液温度(LCST)以上时,PNIPAM网络由亲水变为疏水,使得PNIPAM网络中的水脱出。相互渗透的PLMA网络在水的疏水相互作用下聚集,形成疏水相。PLMA相和坍缩PNIPAM可以共同形成致密疏水层,限制溶剂在微畴内的扩散,使得水保持在水凝胶内,因此增加了水凝胶人工肌肉的响应速度。

 

 

为了比较机理的差异,文中主要采用类似的具有双亲水网络水凝加(HA)作为对照。通过刺激响应伸缩实验,结果表明,OHA的收缩过程为3.2 s ± 0.5 s,延伸过程为6.0s±0.9s,而HA的速度更低(收缩过程为60 s ± 10 s,延伸过程为360 s ± 30 s)。并且随着亲油网络含量的增加,驱动频率从2×10-3 Hz增加到2×10-1 Hz。相比之下,HA的驱动频率(2×10-3 Hz)远低于所有OHA样本。

 

 

我们研究了亲油网络含量对驱动强度的影响。在热水中浸泡(60℃)后,所有样品迅速达到最大驱动强度,随后由于聚合物弛豫而缓慢下降。OHA的驱动强度随着亲油网络含量增加而增加(从21.7 kPa上升47.3 kPa)。以上实验表明,驱动强度源于各向异性网络,亲油网络的含量影响其维持取向的能力。低亲油网络含量的OHA难以维持PNIPAM的取向,导致驱动强度下降。然而,过量的亲油网络也阻碍了响应网络的收缩。

 

OAH人工肌肉快速响应机理解释

 

 

通过染料对亲油网络进行标记。图像显示了微观尺度上的异质网络的结构,亲油网络的形状从15℃时的条带状(长度10-100 μm,宽度1-20 μm)到60℃时的球状状(直径1-30μm)。考虑到宏观OHA与条带到球状体的应变差异,亲油相的构象变化可能源于聚集过程中PNIPAM的分裂。这说明弹性亲油网络在PNIPAM压缩下可以存储能量,而弹性能量在粘性网络中耗散,储存的能量随后将被释放,似于筋膜的延伸过程。

小结:该文提出了一种通过结合异质网络制备高速、高驱动强度、大尺寸的水凝胶人工肌肉的方法。这种水凝胶的快速响应主要归因于亲油网络的软约束效应,主要效应包括通过形成疏水致密层,将溶剂限制为微畴;确定PNIPAM网络的变形方向,定向集中驱动力和储存弹性能量,以协助伸长过程。这种OHA的变形机理可以为提高水凝胶人工肌肉驱动性能提供更多的空间,扩大了其应用范围。

 
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