据报道，近日，中国科学院大连化学物理研究所研究员黄延强，中科院副院长、中科院院士张涛团队与新加坡南洋理工大学教授刘彬合作，开发出一种氮掺杂石墨烯锚定的Ni单原子催化剂，能够作为二氧化碳还原的高效电催化剂。相关研究成果以共同通讯作者形式发表在《自然-能源》上。

　　二氧化碳电化学还原是实现碳资源循环的有效途径。设计性能优异的催化剂以降低过电势、提高反应选择性和稳定性是CO₂电化学还原研究的重点。单原子催化剂活性中心结构清晰，且中心金属电子结构取决于相邻配位原子间的相互作用，能够表现出与均相催化剂相类似的性质，进而有望实现对CO₂分子的高效活化和定向转化。因此，单原子催化剂在CO₂电化学还原中展现出巨大潜力。

　　该研究采用高温热解含氮、碳有机物和Ni盐混合物的方法，制备了一种氮掺杂石墨烯锚定的Ni单原子催化剂，利用多种表征手段证明：Ni与4个吡啶氮配位并形成了Ni-N4结构，其中Ni为+1价，最外层电子结构为3d9排布；Ni(I)单原子最外层的3d未成对电子易于离域化，能使部分电子从Ni3dx2-y2轨道离域，与吸附的CO₂分子的2p轨道形成共价键，最终形成带负电的Ni-CO₂δ-结构，从而实现了CO₂分子的高效活化。Ni单原子催化剂在CO₂电化学还原反应中表现出了优异的催化性能：在0.6V过电位下，达到350安培每克的比电流和14800h-1的转换频率，CO转化具有97%的法拉第效率。在电流密度22mA·cm-2下连续反应100小时后，催化剂保持其初始活性的98%。相关研究成果为高效CO₂电还原催化剂的设计提供了新思路。