高能量密度全固态锂电池（ASSLBs）的实现依赖于具备优异机械完整性、界面相容性和长循环稳定性的正极材料。单晶（SC）层状氧化物相较于多晶（PC）材料，因其无晶界特性和晶体学均一性而表现出更高的结构与界面稳定性，同时有机会为解耦固态体系中的复杂的电化学-力学耦合行为提供理想的模型体系。凭借这些特征，单晶正极可用于精确研究晶面依赖的离子传输、反应动力学及失效演化机制，从而为单晶及先进多晶正极的设计提供指导。

【工作简介】

近日，厦门大学化学化工学院化学系杨勇教授团队系统讨论了单晶正极各向异性的锂离子传输特性、力学响应以及界面行为，并与多晶体系进行对比，阐明微观结构差异对ASSLBs性能的影响。同时，总结了在材料本征优化、界面调控与复合电极结构设计方面的最新进展，以及用于揭示退化机理和耦合效应的先进表征与建模手段。最后，该文展望了单晶正极在下一代高能量密度ASSLBs中实际应用所面临的关键挑战与未来研究方向。该综述近期发表在Chemical Reviews上。课题组博士生马如琴、潘思远为本文共同第一作者。

【内容表述】

1. 研究背景

随着锂离子电池在消费电子与电动交通领域的广泛应用，其能量密度与安全性瓶颈日益凸显，传统液态电解质体系在热稳定性、电化学窗口及界面反应性方面的固有限制难以满足下一代高能量储能需求。ASSLBs因采用不可燃固态电解质并可匹配锂金属负极，被视为实现更高能量密度与本征安全性的关键技术路径。然而，由于固态环境中的体积变化受限、界面接触刚性更高，使电极在循环过程中呈现不同于液态体系的应力积累模式与相变路径。全固态体系中的固–固接触、电极体积变化、机械应力积累及界面不稳定性共同导致离子输运受阻、活性材料失效与快速容量衰减，构成 ASSLBs 实现可逆长循环的主要科学与工程难题。

在正极侧，层状氧化物正极因其高工作电压、成熟的产业基础和可调控的化学组成，被广泛认为是 ASSLBs 最具潜力的高能量密度正极材料。然而，传统多晶颗粒中晶界丰富、一次颗粒间接触有限，易在晶间形成高接触阻抗与应力集中区。相比之下，单晶层状氧化物凭借其单一晶畴结构、无晶界特征以及更优的力学完整性，为解析锂离子各向异性迁移、电化学－机械耦合行为及界面演化机制提供了理想模型体系，并在循环稳定性与界面接触方面表现出显著优势。

因此，围绕单晶层状正极的结构调控、界面工程、复合电极设计及多尺度耦合机制解析，已成为推动高能量密度全固态锂电池发展的关键研究方向。